近日,化学工程技术权威期刊Chemical Engineering Journal(中科院一区TOP期刊,IF=16.744)在线发表了沈阳药科大学制药工程学院侯晓虹教授团队在高级氧化处理水中有机污染物领域的最新研究成果,文章题目为“Rapid microwave synthesis of PCN-134-2D for singlet oxygen based-oxidative degradation of ranitidine under visible light: mechanism and toxicity assessment”(10.1016/j.cej.2022.136424)。
雷尼替丁(RAN)是一种有效的组胺H2受体拮抗剂,在临床上广泛用于治疗胃食管反流和消化性溃疡。然而,研究发现RAN在生活污水中已经明显蓄积,并因其特殊的结构导致存在生成致癌物质的风险。因此,亟需寻找一种简单高效的处理方法来消除环境中的RAN。
课题组采用微波辅助溶剂热法合成了二维卟啉金属有机骨架纳米片(PCN-134-2D),并对微波处理条件进行了优化,大大缩短了材料的合成时间,并对所合成材料的性能进行了系统性表征。由于微波处理后TCPP/BTB比率的增加,PCN-134-2D在多个循环测试中表现出持久的单线态氧(1O2)生成能力和增强的光催化性能。在可见光照射下,模拟水样中93.1%的RAN可以通过PCN-134-2D在120分钟内被有效降解。值得注意的是,在实际水样中,该体系对RAN的最终去除率仍然高达84%,有效矿化程度大于30%。研究结果表明,基于PCN-134-2D的多相光催化系统不仅可以有效去除残留在水体中的有机污染物,还可以很好地解决实际水体中无机阴离子和天然有机物的竞争抑制问题,其归因于光敏化反应产生的1O2是该系统降解过程中起主导作用的活性氧物种。此外,研究还通过UV-Vis分光光度法和UPLC-HRMS揭示了1O2对RAN的降解途径。生态结构活动关系(ECOSAR)的生态毒性评估结果表明,RAN的大多数降解中间体的生态毒性风险较低。
综上所述,课题组围绕PCN-134-2D构建了一种非自由基主导的新型高级氧化体系,可以快速高效地去除水体中残留的RAN,体系中的PCN-134-2D具有分散性好、操作简单快速、易分离、可重复利用、选择性高以及抗干扰能力强等优势,展现了良好的应用前景。
沈阳药科大学制药工程学院侯晓虹教授和王婷副教授为论文通讯作者,沈阳药科大学2019级环境化工专业硕士研究生李建曙为该论文的第一作者。文章链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.136424
图1 PCN-134-2D的合成策略示意图
图2 PCN-134-2D的表征图
图3 基于PCN-134-2D的新型高级氧化体系在实际条件下的光催化性能与生态毒性评价示意图